Diolch am ymweld â nature.com. Mae gan y fersiwn porwr rydych chi'n ei ddefnyddio gefnogaeth CSS gyfyngedig. I gael y profiad gorau, rydym yn argymell defnyddio'r fersiwn porwr diweddaraf (neu ddiffodd y modd cydnawsedd yn Internet Explorer). Yn ogystal, er mwyn sicrhau cefnogaeth barhaus, ni fydd y wefan hon yn cynnwys arddulliau na JavaScript.
Oherwydd yr adnodd sodiwm toreithiog, mae batris sodiwm-ïon (NIBs) yn cynrychioli ateb amgen addawol ar gyfer storio ynni electrocemegol. Ar hyn o bryd, y prif rwystr wrth ddatblygu technoleg NIB yw diffyg deunyddiau electrod a all storio/rhyddhau ïonau sodiwm yn wrthdroadwy am amser hir. Felly, nod yr astudiaeth hon yw ymchwilio'n ddamcaniaethol i effaith ychwanegu glyserol ar gymysgeddau alcohol polyfinyl (PVA) ac alginad sodiwm (NaAlg) fel deunyddiau electrod NIB. Mae'r astudiaeth hon yn canolbwyntio ar ddisgrifwyr perthynas strwythur-gweithgaredd electronig, thermol a meintiol (QSAR) electrolytau polymer yn seiliedig ar gymysgeddau PVA, alginad sodiwm a glyserol. Ymchwilir i'r priodweddau hyn gan ddefnyddio dulliau lled-empirig a damcaniaeth swyddogaethol dwysedd (DFT). Gan fod y dadansoddiad strwythurol wedi datgelu manylion y rhyngweithiadau rhwng PVA/alginad a glyserol, ymchwiliwyd i'r ynni bwlch band (Eg). Mae'r canlyniadau'n dangos bod ychwanegu glyserol yn arwain at ostyngiad yng ngwerth Eg i 0.2814 eV. Mae'r arwyneb potensial electrostatig moleciwlaidd (MESP) yn dangos dosbarthiad rhanbarthau cyfoethog mewn electronau a thlawd mewn electronau a gwefrau moleciwlaidd yn y system electrolyt gyfan. Mae'r paramedrau thermol a astudiwyd yn cynnwys enthalpi (H), entropi (ΔS), capasiti gwres (Cp), ynni rhydd Gibbs (G) a gwres ffurfio. Yn ogystal, ymchwiliwyd i sawl disgrifiad perthynas strwythur-gweithgaredd meintiol (QSAR) megis cyfanswm moment dipol (TDM), cyfanswm ynni (E), potensial ïoneiddio (IP), Log P a pholaradwyedd yn yr astudiaeth hon. Dangosodd y canlyniadau fod H, ΔS, Cp, G a TDM wedi cynyddu gyda chynnydd mewn tymheredd a chynnwys glyserol. Yn y cyfamser, gostyngodd gwres ffurfio, IP ac E, a wellodd yr adweithedd a'r polaradwyedd. Yn ogystal, trwy ychwanegu glyserol, cynyddodd foltedd y gell i 2.488 V. Mae cyfrifiadau DFT a PM6 yn seiliedig ar electrolytau cost-effeithiol sy'n seiliedig ar glyserol PVA/Na Alg yn dangos y gallant ddisodli batris lithiwm-ion yn rhannol oherwydd eu hamlwogrwydd, ond mae angen gwelliannau ac ymchwil pellach.
Er bod batris lithiwm-ion (LIBs) yn cael eu defnyddio'n helaeth, mae eu cymhwysiad yn wynebu llawer o gyfyngiadau oherwydd eu hoes cylch byr, cost uchel, a phryderon diogelwch. Gall batris sodiwm-ion (SIBs) ddod yn ddewis arall hyfyw i LIBs oherwydd eu bod ar gael yn eang, cost isel, a diwenwyndra'r elfen sodiwm. Mae batris sodiwm-ion (SIBs) yn dod yn system storio ynni gynyddol bwysig ar gyfer dyfeisiau electrocemegol1. Mae batris sodiwm-ion yn dibynnu'n fawr ar electrolytau i hwyluso cludo ïonau a chynhyrchu cerrynt trydanol2,3. Mae electrolytau hylif yn cynnwys halwynau metel a thoddyddion organig yn bennaf. Mae cymwysiadau ymarferol yn gofyn am ystyriaeth ofalus o ddiogelwch electrolytau hylif, yn enwedig pan fydd y batri yn destun straen thermol neu drydanol4.
Disgwylir i fatris sodiwm-ion (SIBs) ddisodli batris lithiwm-ion yn y dyfodol agos oherwydd eu cronfeydd cefnfor toreithiog, eu diffyg gwenwyndra, a'u cost deunyddiau isel. Mae synthesis nanoddeunyddiau wedi cyflymu datblygiad dyfeisiau storio data, electronig ac optegol. Mae corff mawr o lenyddiaeth wedi dangos cymhwysiad amrywiol nanostrwythurau (e.e., ocsidau metel, graffen, nanotiwbiau, a ffwlerenau) mewn batris sodiwm-ion. Mae ymchwil wedi canolbwyntio ar ddatblygu deunyddiau anod, gan gynnwys polymerau, ar gyfer batris sodiwm-ion oherwydd eu hyblygrwydd a'u cyfeillgarwch amgylcheddol. Yn ddiamau, bydd diddordeb ymchwil ym maes batris polymer ailwefradwy yn cynyddu. Mae'n debygol y bydd deunyddiau electrod polymer newydd gyda strwythurau a phriodweddau unigryw yn paratoi'r ffordd ar gyfer technolegau storio ynni sy'n gyfeillgar i'r amgylchedd. Er bod amrywiol ddeunyddiau electrod polymer wedi'u harchwilio i'w defnyddio mewn batris sodiwm-ion, mae'r maes hwn yn dal i fod yn ei gamau cynnar o ddatblygiad. Ar gyfer batris sodiwm-ion, mae angen archwilio mwy o ddeunyddiau polymer gyda gwahanol gyfluniadau strwythurol. Yn seiliedig ar ein gwybodaeth gyfredol am fecanwaith storio ïonau sodiwm mewn deunyddiau electrod polymer, gellir rhagdybio y gall grwpiau carbonyl, radicalau rhydd, a heteroatomau yn y system gyfunol wasanaethu fel safleoedd gweithredol ar gyfer rhyngweithio ag ïonau sodiwm. Felly, mae'n hanfodol datblygu polymerau newydd gyda dwysedd uchel o'r safleoedd gweithredol hyn. Mae electrolyt polymer gel (GPE) yn dechnoleg amgen sy'n gwella dibynadwyedd batri, dargludedd ïonau, dim gollyngiadau, hyblygrwydd uchel, a pherfformiad da12.
Mae matricsau polymer yn cynnwys deunyddiau fel PVA ac ocsid polyethylen (PEO)13. Mae polymer athraidd gel (GPE) yn sefydlogi'r electrolyt hylif yn y matrics polymer, sy'n lleihau'r risg o ollyngiadau o'i gymharu â gwahanyddion masnachol14. Mae PVA yn bolymer bioddiraddadwy synthetig. Mae ganddo drwyddededd uchel, mae'n rhad ac yn ddiwenwyn. Mae'r deunydd yn adnabyddus am ei briodweddau ffurfio ffilm, sefydlogrwydd cemegol ac adlyniad. Mae ganddo hefyd grwpiau swyddogaethol (OH) a dwysedd potensial croesgysylltu uchel15,16,17. Defnyddiwyd technegau cymysgu polymerau, ychwanegu plastigyddion, ychwanegu cyfansawdd a pholymerization in situ i wella dargludedd electrolytau polymer sy'n seiliedig ar PVA i leihau crisialedd matrics a chynyddu hyblygrwydd cadwyn18,19,20.
Mae cymysgu yn ddull pwysig ar gyfer datblygu deunyddiau polymerig ar gyfer cymwysiadau diwydiannol. Defnyddir cymysgeddau polymer yn aml i: (1) gwella priodweddau prosesu polymerau naturiol mewn cymwysiadau diwydiannol; (2) gwella priodweddau cemegol, ffisegol a mecanyddol deunyddiau bioddiraddadwy; a (3) addasu i'r galw sy'n newid yn gyflym am ddeunyddiau newydd yn y diwydiant pecynnu bwyd. Yn wahanol i gopolymerization, mae cymysgu polymerau yn broses gost isel sy'n defnyddio prosesau ffisegol syml yn hytrach na phrosesau cemegol cymhleth i gyflawni'r priodweddau a ddymunir21. I ffurfio homopolymerau, gall gwahanol bolymerau ryngweithio trwy rymoedd dipol-dipol, bondiau hydrogen, neu gymhlygion trosglwyddo gwefr22,23. Gall cymysgeddau a wneir o bolymerau naturiol a synthetig gyfuno biogydnawsedd da â phriodweddau mecanyddol rhagorol, gan greu deunydd uwchraddol am gost cynhyrchu isel24,25. Felly, bu diddordeb mawr mewn creu deunyddiau polymerig bioberthnasol trwy gymysgu polymerau synthetig a naturiol. Gellir cyfuno PVA ag alginad sodiwm (NaAlg), cellwlos, chitosan a startsh26.
Mae alginad sodiwm yn bolymer naturiol a pholysacarid anionig sy'n cael ei echdynnu o algâu brown morol. Mae alginad sodiwm yn cynnwys asid D-mannuronig (M) sy'n gysylltiedig â β-(1-4) ac asid L-guluronig (G) sy'n gysylltiedig â α-(1-4) wedi'u trefnu'n ffurfiau homopolymerig (poly-M a poly-G) a blociau heteropolymerig (MG neu GM)27. Mae cynnwys a chymhareb gymharol blociau M a G yn cael effaith sylweddol ar briodweddau cemegol a ffisegol alginad28,29. Defnyddir ac astudir alginad sodiwm yn helaeth oherwydd ei fioddiraddio, ei fiogydnawsedd, ei gost isel, ei briodweddau ffurfio ffilm da, a'i ddiffyg gwenwyndra. Fodd bynnag, mae nifer fawr o grwpiau hydroxyl (OH) a charboxylad (COO) rhydd yn y gadwyn alginad yn gwneud alginad yn hydroffilig iawn. Fodd bynnag, mae gan alginad briodweddau mecanyddol gwael oherwydd ei frau a'i anhyblygedd. Felly, gellir cyfuno alginad â deunyddiau synthetig eraill i wella sensitifrwydd dŵr a phriodweddau mecanyddol30,31.
Cyn dylunio deunyddiau electrod newydd, defnyddir cyfrifiadau DFT yn aml i werthuso hyfywedd cynhyrchu deunyddiau newydd. Yn ogystal, mae gwyddonwyr yn defnyddio modelu moleciwlaidd i gadarnhau a rhagweld canlyniadau arbrofol, arbed amser, lleihau gwastraff cemegol, a rhagweld ymddygiad rhyngweithio32. Mae modelu moleciwlaidd wedi dod yn gangen bwerus a phwysig o wyddoniaeth mewn sawl maes, gan gynnwys gwyddor deunyddiau, nanoddeunyddiau, cemeg gyfrifiadurol, a darganfod cyffuriau33,34. Gan ddefnyddio rhaglenni modelu, gall gwyddonwyr gael data moleciwlaidd yn uniongyrchol, gan gynnwys ynni (gwres ffurfio, potensial ïoneiddio, ynni actifadu, ac ati) a geometreg (onglau bond, hyd bond, ac onglau torsiwn)35. Yn ogystal, gellir cyfrifo priodweddau electronig (gwefr, ynni bwlch band HOMO a LUMO, affinedd electronau), priodweddau sbectrol (moddau dirgryniad nodweddiadol a dwysterau fel sbectrwm FTIR), a phriodweddau swmp (cyfaint, trylediad, gludedd, modwlws, ac ati)36.
Mae LiNiPO4 yn dangos manteision posibl wrth gystadlu â deunyddiau electrod positif batri lithiwm-ion oherwydd ei ddwysedd ynni uchel (foltedd gweithio o tua 5.1 V). Er mwyn manteisio'n llawn ar fantais LiNiPO4 yn y rhanbarth foltedd uchel, mae angen gostwng y foltedd gweithio oherwydd dim ond ar folteddau islaw 4.8 V y gall yr electrolyt foltedd uchel a ddatblygwyd ar hyn o bryd aros yn gymharol sefydlog. Ymchwiliodd Zhang et al. i ddopio'r holl fetelau pontio 3d, 4d, a 5d yn safle Ni LiNiPO4, dewis y patrymau dopio â pherfformiad electrocemegol rhagorol, ac addasu foltedd gweithio LiNiPO4 wrth gynnal sefydlogrwydd cymharol ei berfformiad electrocemegol. Y folteddau gweithio isaf a gawsant oedd 4.21, 3.76, a 3.5037 ar gyfer LiNiPO4 wedi'i ddopio â Ti, Nb, a Ta, yn y drefn honno.
Felly, nod yr astudiaeth hon yw ymchwilio'n ddamcaniaethol i effaith glyserol fel plastigydd ar briodweddau electronig, disgrifwyr QSAR a phriodweddau thermol system PVA/NaAlg gan ddefnyddio cyfrifiadau mecanyddol cwantwm ar gyfer ei gymhwysiad mewn batris ïon-ïon ailwefradwy. Dadansoddwyd y rhyngweithiadau moleciwlaidd rhwng model PVA/NaAlg a glyserol gan ddefnyddio damcaniaeth atomig cwantwm moleciwlau Bader (QTAIM).
Optimeiddiwyd model moleciwl yn cynrychioli rhyngweithio PVA gyda NaAlg ac yna gyda glyserol gan ddefnyddio DFT. Cyfrifwyd y model gan ddefnyddio meddalwedd Gaussian 0938 yn yr Adran Sbectrosgopeg, Canolfan Ymchwil Genedlaethol, Cairo, yr Aifft. Optimeiddiwyd y modelau gan ddefnyddio DFT ar lefel B3LYP/6-311G(d, p)39,40,41,42. I wirio'r rhyngweithio rhwng y modelau a astudiwyd, mae astudiaethau amledd a gynhaliwyd ar yr un lefel o theori yn dangos sefydlogrwydd y geometreg wedi'i optimeiddio. Mae absenoldeb amleddau negatif ymhlith yr holl amleddau a werthuswyd yn tynnu sylw at y strwythur a gasglwyd yn y minima positif gwirioneddol ar yr wyneb ynni potensial. Cyfrifwyd paramedrau ffisegol fel TDM, ynni bwlch band HOMO/LUMO a MESP ar yr un lefel mecanyddol cwantwm o theori. Yn ogystal, cyfrifwyd rhai paramedrau thermol megis gwres terfynol ffurfio, ynni rhydd, entropi, enthalpi a chynhwysedd gwres gan ddefnyddio'r fformwlâu a roddir yn Nhabl 1. Cafodd y modelau a astudiwyd eu dadansoddi gan theori cwantwm atomau mewn moleciwlau (QTAIM) er mwyn nodi'r rhyngweithiadau sy'n digwydd ar wyneb y strwythurau a astudiwyd. Perfformiwyd y cyfrifiadau hyn gan ddefnyddio'r gorchymyn "output=wfn" yn y cod meddalwedd Gaussian 09 ac yna eu delweddu gan ddefnyddio cod meddalwedd Avogadro43.
Lle mae E yn cynrychioli'r egni mewnol, P yw'r pwysau, V yw'r cyfaint, Q yw'r cyfnewid gwres rhwng y system a'i hamgylchedd, T yw'r tymheredd, ΔH yw'r newid enthalpi, ΔG yw'r newid egni rhydd, ΔS yw'r newid entropi, a a b yw'r paramedrau dirgryniadol, q yw'r gwefr atomig, a C yw'r dwysedd electronau atomig44,45. Yn olaf, optimeiddiwyd yr un strwythurau a chyfrifwyd y paramedrau QSAR ar lefel PM6 gan ddefnyddio'r cod meddalwedd SCIGRESS46 yn Adran Sbectrosgopeg y Ganolfan Ymchwil Genedlaethol yn Cairo, yr Aifft.
Yn ein gwaith blaenorol47, fe wnaethom werthuso'r model mwyaf tebygol sy'n disgrifio rhyngweithio tair uned PVA â dwy uned NaAlg, gyda glyserol yn gweithredu fel plastigydd. Fel y soniwyd uchod, mae dau bosibilrwydd ar gyfer rhyngweithio PVA a NaAlg. Y ddau fodel, a ddynodwyd yn 3PVA-2Na Alg (yn seiliedig ar rif carbon 10) a Term 1Na Alg-3PVA-Mid 1Na Alg, sydd â'r gwerth bwlch ynni lleiaf48 o'i gymharu â'r strwythurau eraill a ystyriwyd. Felly, ymchwiliwyd i effaith ychwanegu Gly ar y model mwyaf tebygol o'r polymer cymysgedd PVA/Na Alg gan ddefnyddio'r ddau strwythur olaf: 3PVA-(C10)2Na Alg (y cyfeirir ato fel 3PVA-2Na Alg er mwyn symlrwydd) a Term 1 Na Alg − 3PVA-Mid 1 Na Alg. Yn ôl y llenyddiaeth, dim ond bondiau hydrogen gwan y gall PVA, NaAlg a glyserol ffurfio rhwng grwpiau swyddogaethol hydroxyl. Gan fod y trimer PVA a'r dimer NaAlg a glyserol ill dau yn cynnwys sawl grŵp OH, gellir gwireddu'r cyswllt trwy un o'r grwpiau OH. Mae Ffigur 1 yn dangos y rhyngweithio rhwng y moleciwl glyserol model a'r moleciwl model 3PVA-2Na Alg, ac mae Ffigur 2 yn dangos y model adeiledig o'r rhyngweithio rhwng y moleciwl model Term 1Na Alg-3PVA-Mid 1Na Alg a gwahanol grynodiadau o glyserol.
Strwythurau wedi'u optimeiddio: (a) Mae Gly a 3PVA − 2Na Alg yn rhyngweithio â (b) 1 Gly, (c) 2 Gly, (d) 3 Gly, (e) 4 Gly, ac (f) 5 Gly.
Strwythurau wedi'u optimeiddio o Alg Term 1Na-3PVA –Mid 1Na Alg yn rhyngweithio ag (a) 1 Gly, (b) 2 Gly, (c) 3 Gly, (d) 4 Gly, (e) 5 Gly, ac (f) 6 Gly.
Mae egni bwlch band electronau yn baramedr pwysig i'w ystyried wrth astudio adweithedd unrhyw ddeunydd electrod. Oherwydd ei fod yn disgrifio ymddygiad electronau pan fydd y deunydd yn destun newidiadau allanol. Felly, mae angen amcangyfrif egni bwlch band electronau HOMO/LUMO ar gyfer yr holl strwythurau a astudiwyd. Mae Tabl 2 yn dangos y newidiadau mewn egni HOMO/LUMO o 3PVA-(C10)2Na Alg a Term 1Na Alg − 3PVA- Mid 1Na Alg oherwydd ychwanegu glyserol. Yn ôl ref47, gwerth Eg 3PVA-(C10)2Na Alg yw 0.2908 eV, tra bod gwerth Eg y strwythur sy'n adlewyrchu tebygolrwydd yr ail ryngweithio (h.y., Term 1Na Alg − 3PVA- Mid 1Na Alg) yn 0.5706 eV.
Fodd bynnag, canfuwyd bod ychwanegu glyserol wedi arwain at newid bach yng ngwerth Eg 3PVA-(C10)2Na Alg. Pan ryngweithiodd 3PVA-(C10)2NaAlg ag 1, 2, 3, 4 a 5 uned glyserol, daeth ei werthoedd Eg yn 0.302, 0.299, 0.308, 0.289 a 0.281 eV, yn y drefn honno. Fodd bynnag, mae yna fewnwelediad gwerthfawr, ar ôl ychwanegu 3 uned glyserol, bod gwerth Eg wedi dod yn llai na gwerth 3PVA-(C10)2Na Alg. Y model sy'n cynrychioli rhyngweithio 3PVA-(C10)2Na Alg â phum uned glyserol yw'r model rhyngweithio mwyaf tebygol. Mae hyn yn golygu, wrth i nifer yr unedau glyserol gynyddu, bod tebygolrwydd rhyngweithio hefyd yn cynyddu.
Yn y cyfamser, ar gyfer yr ail debygolrwydd o ryngweithio, mae egni HOMO/LUMO y moleciwlau model sy'n cynrychioli Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 1Gly, Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 2Gly, Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 3Gly, Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 4Gly, Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 5Gly a Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 6Gly yn dod yn 1.343, 1.34 7, 0.976, 0.607, 0.348 a 0.496 eV, yn y drefn honno. Mae Tabl 2 yn dangos yr egni bwlch band HOMO/LUMO a gyfrifwyd ar gyfer pob strwythur. Ar ben hynny, mae'r un ymddygiad o debygolrwyddau rhyngweithio'r grŵp cyntaf yn cael ei ailadrodd yma.
Mae'r ddamcaniaeth band mewn ffiseg cyflwr solet yn nodi, wrth i fwlch band deunydd electrod leihau, mae dargludedd electronig y deunydd yn cynyddu. Mae dopio yn ddull cyffredin o leihau bwlch band deunyddiau catod sodiwm-ïon. Defnyddiodd Jiang et al. dopio Cu i wella dargludedd electronig deunyddiau haenog β-NaMnO2. Gan ddefnyddio cyfrifiadau DFT, fe wnaethant ganfod bod dopio wedi lleihau bwlch band y deunydd o 0.7 eV i 0.3 eV. Mae hyn yn dangos bod dopio Cu yn gwella dargludedd electronig deunydd β-NaMnO2.
Diffinnir MESP fel yr egni rhyngweithio rhwng y dosbarthiad gwefr moleciwlaidd ac un gwefr bositif. Ystyrir MESP yn offeryn effeithiol ar gyfer deall a dehongli priodweddau cemegol ac adweithedd. Gellir defnyddio MESP i ddeall mecanweithiau rhyngweithiadau rhwng deunyddiau polymerig. Mae MESP yn disgrifio'r dosbarthiad gwefr o fewn y cyfansoddyn sy'n cael ei astudio. Yn ogystal, mae MESP yn darparu gwybodaeth am y safleoedd gweithredol yn y deunyddiau sy'n cael eu hastudio32. Mae Ffigur 3 yn dangos plotiau MESP o 3PVA-(C10) 2Na Alg, 3PVA-(C10) 2Na Alg − 1Gly, 3PVA-(C10) 2Na Alg − 2Gly, 3PVA-(C10) 2Na Alg − 3Gly, 3PVA-(C10) 2Na Alg − 4Gly, a 3PVA-(C10) 2Na Alg − 5Gly a ragfynegwyd ar lefel B3LYP/6-311G(d, p) o'r ddamcaniaeth.
Cyfuchliniau MESP wedi'u cyfrifo gyda B3LYP/6-311 g(d, p) ar gyfer (a) Gly a 3PVA − 2Na Alg yn rhyngweithio â (b) 1 Gly, (c) 2 Gly, (d) 3 Gly, (e) 4 Gly, ac (f) 5 Gly.
Yn y cyfamser, mae Ffig. 4 yn dangos y canlyniadau cyfrifedig o MESP ar gyfer Term 1Na Alg-3PVA – Canol 1Na Alg, Term 1Na Alg-3PVA – Canol 1Na Alg-1Gly, Term 1Na Alg-3PVA – Canol 1Na Alg − 2Gly, Term 1Na Alg-3PVA – Canol 1Na Alg − 3gly, Term 1Na Alg-3PVA – Canol 1Na Alg − 4Gly, Term 1Na Alg-3PVA – Canol 1Na Alg- 5gly a Term 1Na Alg-3PVA – Canol 1Na Alg − 6Gly, yn y drefn honno. Cynrychiolir y MESP cyfrifedig fel ymddygiad cyfuchlin. Cynrychiolir y llinellau cyfuchlin gan wahanol liwiau. Mae pob lliw yn cynrychioli gwerth electronegatifedd gwahanol. Mae'r lliw coch yn dynodi'r safleoedd electronegatifol neu adweithiol iawn. Yn y cyfamser, mae'r lliw melyn yn cynrychioli'r safleoedd niwtral 49, 50, 51 yn y strwythur. Dangosodd canlyniadau'r MESP fod adweithedd 3PVA-(C10)2Na Alg wedi cynyddu gyda chynnydd y lliw coch o amgylch y modelau a astudiwyd. Yn y cyfamser, mae dwyster y lliw coch ym map MESP y moleciwl model Term 1Na Alg-3PVA – Mid 1Na Alg yn lleihau oherwydd y rhyngweithio â chynnwys glyserol gwahanol. Mae'r newid yn nosbarthiad y lliw coch o amgylch y strwythur arfaethedig yn adlewyrchu'r adweithedd, tra bod y cynnydd mewn dwyster yn cadarnhau'r cynnydd yn electronegatifedd y moleciwl model 3PVA-(C10)2Na Alg oherwydd y cynnydd mewn cynnwys glyserol.
Term MESP cyfrifedig B3LYP/6-311 g(d, p) o 1Na Alg-3PVA-Mid 1Na Alg yn rhyngweithio ag (a) 1 Gly, (b) 2 Gly, (c) 3 Gly, (d) 4 Gly, (e) 5 Gly, ac (f) 6 Gly.
Mae gan bob strwythur arfaethedig eu paramedrau thermol megis enthalpi, entropi, capasiti gwres, ynni rhydd a gwres ffurfio wedi'u cyfrifo ar wahanol dymheredd yn yr ystod o 200 K i 500 K. I ddisgrifio ymddygiad systemau ffisegol, yn ogystal ag astudio eu hymddygiad electronig, mae hefyd angen astudio eu hymddygiad thermol fel swyddogaeth o dymheredd oherwydd eu rhyngweithio â'i gilydd, y gellir ei gyfrifo gan ddefnyddio'r hafaliadau a roddir yn Nhabl 1. Ystyrir bod astudio'r paramedrau thermol hyn yn ddangosydd pwysig o ymatebolrwydd a sefydlogrwydd systemau ffisegol o'r fath ar wahanol dymheredd.
O ran enthalpi'r trimer PVA, mae'n adweithio yn gyntaf gyda'r dimer NaAlg, yna trwy'r grŵp OH sydd ynghlwm wrth atom carbon #10, ac yn olaf gyda glyserol. Mae enthalpi yn fesur o'r ynni mewn system thermodynamig. Mae enthalpi yn hafal i gyfanswm y gwres mewn system, sy'n cyfateb i ynni mewnol y system ynghyd â lluoswm ei gyfaint a'i bwysau. Mewn geiriau eraill, mae enthalpi yn dangos faint o wres a gwaith sy'n cael ei ychwanegu at sylwedd neu ei dynnu oddi arno52.
Mae Ffigur 5 yn dangos y newidiadau enthalpi yn ystod adwaith 3PVA-(C10)2Na Alg gyda chrynodiadau glyserol gwahanol. Mae'r talfyriadau A0, A1, A2, A3, A4, ac A5 yn cynrychioli'r moleciwlau model 3PVA-(C10)2Na Alg, 3PVA-(C10)2Na Alg − 1 Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 2Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 3Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 4Gly, a 3PVA-(C10)2Na Alg − 5Gly, yn y drefn honno. Mae Ffigur 5a yn dangos bod yr enthalpi yn cynyddu gyda chynnydd mewn tymheredd a chynnwys glyserol. Mae enthalpi'r strwythur sy'n cynrychioli 3PVA-(C10)2NaAlg − 5Gly (h.y., A5) ar 200 K yn 27.966 cal/mol, tra bod enthalpi'r strwythur sy'n cynrychioli 3PVA-2NaAlg ar 200 K yn 13.490 cal/mol. Yn olaf, gan fod yr enthalpi yn bositif, mae'r adwaith hwn yn endothermig.
Diffinnir entropi fel mesur o'r ynni nad yw ar gael mewn system thermodynamig gaeedig ac yn aml fe'i hystyrir yn fesur o anhrefn y system. Mae Ffigur 5b yn dangos y newid yn entropi 3PVA-(C10)2NaAlg gyda thymheredd a sut mae'n rhyngweithio ag unedau glyserol gwahanol. Mae'r graff yn dangos bod yr entropi yn newid yn llinol wrth i'r tymheredd gynyddu o 200 K i 500 K. Mae Ffigur 5b yn dangos yn glir bod entropi'r model 3PVA-(C10)2Na Alg yn tueddu i 200 cal/K/mol ar 200 K oherwydd bod y model 3PVA-(C10)2Na Alg yn arddangos llai o anhrefn dellt. Wrth i'r tymheredd gynyddu, mae'r model 3PVA-(C10)2Na Alg yn dod yn anhrefnus ac mae'n egluro'r cynnydd mewn entropi gyda thymheredd cynyddol. Ar ben hynny, mae'n amlwg bod gan strwythur 3PVA-C10 2Na Alg- 5 Gly y gwerth entropi uchaf.
Gwelir yr un ymddygiad yn Ffigur 5c, sy'n dangos y newid mewn capasiti gwres gyda thymheredd. Capasiti gwres yw'r swm o wres sydd ei angen i newid tymheredd swm penodol o sylwedd 1 °C47. Mae Ffigur 5c yn dangos y newidiadau mewn capasiti gwres y moleciwl model 3PVA-(C10)2NaAlg oherwydd rhyngweithiadau ag 1, 2, 3, 4, a 5 uned glyserol. Mae'r ffigur yn dangos bod capasiti gwres y model 3PVA-(C10)2NaAlg yn cynyddu'n llinol gyda thymheredd. Priodolir y cynnydd a welwyd mewn capasiti gwres gyda thymheredd cynyddol i ddirgryniadau thermol ffonon. Yn ogystal, mae tystiolaeth bod cynyddu'r cynnwys glyserol yn arwain at gynnydd yng nghapasiti gwres y model 3PVA-(C10)2NaAlg. Ar ben hynny, mae'r strwythur yn dangos bod gan 3PVA-(C10)2NaAlg−5Gly y gwerth capasiti gwres uchaf o'i gymharu â strwythurau eraill.
Cyfrifwyd paramedrau eraill fel egni rhydd a gwres ffurfio terfynol ar gyfer y strwythurau a astudiwyd ac fe'u dangosir yn Ffigur 5d ac e, yn y drefn honno. Y gwres ffurfio terfynol yw'r gwres a ryddheir neu a amsugnir yn ystod ffurfio sylwedd pur o'i elfennau cyfansoddol o dan bwysau cyson. Gellir diffinio egni rhydd fel priodwedd debyg i egni, h.y., mae ei werth yn dibynnu ar faint o sylwedd ym mhob cyflwr thermodynamig. Egni rhydd a gwres ffurfio 3PVA-(C10)2NaAlg−5Gly oedd yr isaf ac roeddent yn -1318.338 a -1628.154 kcal/mol, yn y drefn honno. Mewn cyferbyniad, y strwythur sy'n cynrychioli 3PVA-(C10)2NaAlg sydd â'r gwerthoedd egni rhydd a gwres ffurfio uchaf o -690.340 a -830.673 kcal/mol, yn y drefn honno, o'i gymharu â strwythurau eraill. Fel y dangosir yn Ffigur 5, mae amryw o briodweddau thermol yn newid oherwydd y rhyngweithio â glyserol. Mae egni rhydd Gibbs yn negatif, sy'n dangos bod y strwythur arfaethedig yn sefydlog.
Cyfrifodd PM6 baramedrau thermol 3PVA-(C10)2NaAlg pur (model A0), 3PVA-(C10)2NaAlg − 1Gly (model A1), 3PVA-(C10)2NaAlg − 2Gly (model A2), 3PVA-(C10)2NaAlg − 3Gly (model A3), 3PVA-(C10)2NaAlg − 4Gly (model A4), a 3PVA-(C10)2NaAlg − 5Gly (model A5), lle mae (a) yn enthalpi, (b) entropi, (c) capasiti gwres, (d) ynni rhydd, ac (e) gwres ffurfio.
Ar y llaw arall, mae'r ail ddull rhyngweithio rhwng trimer PVA a NaAlg dimerig yn digwydd yn y grwpiau OH terfynol a chanolig yn strwythur trimer PVA. Fel yn y grŵp cyntaf, cyfrifwyd y paramedrau thermol gan ddefnyddio'r un lefel o theori. Mae Ffigur 6a-e yn dangos yr amrywiadau mewn enthalpi, entropi, capasiti gwres, ynni rhydd ac, yn y pen draw, gwres ffurfio. Mae Ffigurau 6a-c yn dangos bod enthalpi, entropi a chapasiti gwres NaAlg Term 1-3PVA-Mid 1 NaAlg yn arddangos yr un ymddygiad â'r grŵp cyntaf wrth ryngweithio ag 1, 2, 3, 4, 5 a 6 uned glyserol. Ar ben hynny, mae eu gwerthoedd yn cynyddu'n raddol gyda chynnydd yn y tymheredd. Yn ogystal, yn y model arfaethedig Term 1 Na Alg − 3PVA-Mid 1 Na Alg, cynyddodd y gwerthoedd enthalpi, entropi a chapasiti gwres gyda chynnydd cynnwys glyserol. Mae'r talfyriadau B0, B1, B2, B3, B4, B5 a B6 yn cynrychioli'r strwythurau canlynol yn y drefn honno: Term 1 Na Alg − 3PVA- Canol 1 Na Alg, Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg − 1 Gly, Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg − 2gly, Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg − 3gly, Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg − 4 Gly, Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg − 5 Gly a Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg − 6 Gly. Fel y dangosir yn Ffig. 6a–c, mae'n amlwg bod gwerthoedd enthalpi, entropi a chynhwysedd gwres yn cynyddu wrth i nifer yr unedau glyserol gynyddu o 1 i 6.
Cyfrifodd PM6 baramedrau thermol Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg pur (model B0), Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg – 1 Gly (model B1), Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg – 2 Gly (model B2), Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg – 3 Gly (model B3), Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg – 4 Gly (model B4), Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg – 5 Gly (model B5), a Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg – 6 Gly (model B6), gan gynnwys (a) enthalpi, (b) entropi, (c) capasiti gwres, (d) ynni rhydd, ac (e) gwres ffurfio.
Yn ogystal, mae gan y strwythur sy'n cynrychioli Term 1 Na Alg- 3PVA- Canol 1 Na Alg- 6 Gly y gwerthoedd uchaf o enthalpi, entropi a chynhwysedd gwres o'i gymharu â strwythurau eraill. Yn eu plith, cynyddodd eu gwerthoedd o 16.703 cal/mol, 257.990 cal/mol/K a 131.323 kcal/mol yn Term 1 Na Alg − 3PVA- Canol 1 Na Alg i 33.223 cal/mol, 420.038 cal/mol/K a 275.923 kcal/mol yn Term 1 Na Alg − 3PVA- Canol 1 Na Alg − 6 Gly, yn y drefn honno.
Fodd bynnag, mae Ffigurau 6d ac e yn dangos dibyniaeth tymheredd yr egni rhydd a'r gwres ffurfio terfynol (HF). Gellir diffinio HF fel y newid enthalpi sy'n digwydd pan fydd un mol o sylwedd yn cael ei ffurfio o'i elfennau o dan amodau naturiol a safonol. Mae'n amlwg o'r ffigur bod yr egni rhydd a'r gwres ffurfio terfynol o'r holl strwythurau a astudiwyd yn dangos dibyniaeth llinol ar dymheredd, h.y., maent yn cynyddu'n raddol ac yn llinol gyda thymheredd cynyddol. Yn ogystal, cadarnhaodd y ffigur hefyd fod gan y strwythur sy'n cynrychioli Term 1 Na Alg − 3PVA- Mid 1 Na Alg − 6 Gly yr egni rhydd isaf a'r HF isaf. Gostyngodd y ddau baramedr o -758.337 i -899.741 K cal/mol yn y term 1 Na Alg − 3PVA- Mid 1 Na Alg − 6 Gly i -1,476.591 a -1,828.523 K cal/mol. Mae'n amlwg o'r canlyniadau bod HF yn lleihau gyda chynnydd unedau glyserol. Mae hyn yn golygu, oherwydd y cynnydd mewn grwpiau swyddogaethol, fod yr adweithedd hefyd yn cynyddu ac felly mae angen llai o ynni i gynnal yr adwaith. Mae hyn yn cadarnhau y gellir defnyddio PVA/NaAlg plastigedig mewn batris oherwydd ei adweithedd uchel.
Yn gyffredinol, mae effeithiau tymheredd wedi'u rhannu'n ddau fath: effeithiau tymheredd isel ac effeithiau tymheredd uchel. Teimlir effeithiau tymereddau isel yn bennaf mewn gwledydd sydd wedi'u lleoli ar ledredau uchel, fel yr Ynys Las, Canada, a Rwsia. Yn y gaeaf, mae tymheredd yr aer y tu allan yn y lleoedd hyn ymhell islaw sero gradd Celsius. Gall tymereddau isel effeithio ar hyd oes a pherfformiad batris lithiwm-ion, yn enwedig y rhai a ddefnyddir mewn cerbydau trydan hybrid plygio-i-mewn, cerbydau trydan pur, a cherbydau trydan hybrid. Mae teithio yn y gofod yn amgylchedd oer arall sy'n gofyn am fatris lithiwm-ion. Er enghraifft, gall y tymheredd ar Fawrth ostwng i -120 gradd Celsius, sy'n peri rhwystr sylweddol i ddefnyddio batris lithiwm-ion mewn llongau gofod. Gall tymereddau gweithredu isel arwain at ostyngiad yng nghyfradd trosglwyddo gwefr a gweithgaredd adwaith cemegol batris lithiwm-ion, gan arwain at ostyngiad yng nghyfradd trylediad ïonau lithiwm y tu mewn i'r electrod a dargludedd ïonig yn yr electrolyt. Mae'r dirywiad hwn yn arwain at gapasiti ynni a phŵer is, a weithiau hyd yn oed perfformiad is53.
Mae'r effaith tymheredd uchel yn digwydd mewn ystod ehangach o amgylcheddau cymhwysiad, gan gynnwys amgylcheddau tymheredd uchel ac isel, tra bod yr effaith tymheredd isel yn gyfyngedig yn bennaf i amgylcheddau cymhwysiad tymheredd isel. Mae'r effaith tymheredd isel yn cael ei phennu'n bennaf gan y tymheredd amgylchynol, tra bod yr effaith tymheredd uchel fel arfer yn cael ei phriodoli'n fwy cywir i'r tymereddau uchel y tu mewn i'r batri lithiwm-ion yn ystod gweithrediad.
Mae batris lithiwm-ion yn cynhyrchu gwres o dan amodau cerrynt uchel (gan gynnwys gwefru cyflym a rhyddhau cyflym), sy'n achosi i'r tymheredd mewnol godi. Gall dod i gysylltiad â thymheredd uchel hefyd achosi dirywiad perfformiad batri, gan gynnwys colli capasiti a phŵer. Yn nodweddiadol, mae colli lithiwm ac adfer deunyddiau gweithredol ar dymheredd uchel yn arwain at golli capasiti, ac mae'r golled pŵer oherwydd cynnydd mewn gwrthiant mewnol. Os bydd y tymheredd yn mynd allan o reolaeth, mae rhediad thermol yn digwydd, a all mewn rhai achosion arwain at hylosgi digymell neu hyd yn oed ffrwydrad.
Mae cyfrifiadau QSAR yn ddull modelu cyfrifiadurol neu fathemategol a ddefnyddir i nodi perthnasoedd rhwng gweithgaredd biolegol a phriodweddau strwythurol cyfansoddion. Optimeiddiwyd yr holl foleciwlau a gynlluniwyd a chyfrifwyd rhai priodweddau QSAR ar lefel PM6. Mae Tabl 3 yn rhestru rhai o'r disgrifwyr QSAR a gyfrifwyd. Enghreifftiau o ddisgrifwyr o'r fath yw gwefr, TDM, cyfanswm ynni (E), potensial ïoneiddio (IP), Log P, a pholaradwyedd (gweler Tabl 1 am fformwlâu i bennu IP a Log P).
Mae canlyniadau'r cyfrifiad yn dangos bod cyfanswm gwefr yr holl strwythurau a astudiwyd yn sero gan eu bod yn y cyflwr sylfaenol. Ar gyfer y tebygolrwydd rhyngweithio cyntaf, roedd TDM glyserol yn 2.788 Debye a 6.840 Debye ar gyfer 3PVA-(C10) 2Na Alg, tra bod y gwerthoedd TDM wedi cynyddu i 17.990 Debye, 8.848 Debye, 5.874 Debye, 7.568 Debye a 12.779 Debye pan ryngweithiodd 3PVA-(C10) 2Na Alg ag 1, 2, 3, 4 a 5 uned o glyserol, yn y drefn honno. Po uchaf yw gwerth y TDM, yr uchaf yw ei adweithedd gyda'r amgylchedd.
Cyfrifwyd cyfanswm yr egni (E) hefyd, a chanfuwyd bod gwerthoedd E glyserol a 3PVA-(C10)2 NaAlg yn -141.833 eV a -200092.503 eV, yn y drefn honno. Yn y cyfamser, mae'r strwythurau sy'n cynrychioli 3PVA-(C10)2 NaAlg yn rhyngweithio ag 1, 2, 3, 4 a 5 uned glyserol; mae E yn dod yn -996.837, -1108.440, -1238.740, -1372.075 a -1548.031 eV, yn y drefn honno. Mae cynyddu cynnwys y glyserol yn arwain at ostyngiad yn y cyfanswm egni ac felly at gynnydd yn yr adweithedd. Yn seiliedig ar y cyfrifiad cyfanswm egni, daethpwyd i'r casgliad bod y moleciwl model, sef 3PVA-2Na Alg-5 Gly, yn fwy adweithiol na'r moleciwlau model eraill. Mae'r ffenomen hon yn gysylltiedig â'u strwythur. Mae 3PVA-(C10)2NaAlg yn cynnwys dim ond dau grŵp -COONa, tra bod y strwythurau eraill yn cynnwys dau grŵp -COONa ond yn cario sawl grŵp OH, sy'n golygu bod eu hadweithedd tuag at yr amgylchedd yn cynyddu.
Yn ogystal, ystyrir egni ïoneiddio (IE) yr holl strwythurau yn yr astudiaeth hon. Mae egni ïoneiddio yn baramedr pwysig ar gyfer mesur adweithedd y model a astudiwyd. Gelwir yr egni sydd ei angen i symud electron o un pwynt o foleciwl i anfeidredd yn egni ïoneiddio. Mae'n cynrychioli gradd ïoneiddio (h.y. adweithedd) y moleciwl. Po uchaf yw'r egni ïoneiddio, yr isaf yw'r adweithedd. Roedd canlyniadau IE 3PVA-(C10)2NaAlg yn rhyngweithio ag 1, 2, 3, 4 a 5 uned glyserol yn -9.256, -9.393, -9.393, -9.248 a -9.323 eV, yn y drefn honno, tra bod IEs glyserol a 3PVA-(C10)2NaAlg yn -5.157 a -9.341 eV, yn y drefn honno. Gan fod ychwanegu glyserol wedi arwain at ostyngiad yn y gwerth IP, cynyddodd yr adweithedd moleciwlaidd, sy'n gwella cymhwysedd y moleciwl model PVA/NaAlg/glyserol mewn dyfeisiau electrocemegol.
Y pumed disgrifydd yn Nhabl 3 yw Log P, sef logarithm y cyfernod rhaniad ac fe'i defnyddir i ddisgrifio a yw'r strwythur sy'n cael ei astudio yn hydroffilig neu'n hydroffobig. Mae gwerth Log P negyddol yn dynodi moleciwl hydroffilig, sy'n golygu ei fod yn hydoddi'n rhwydd mewn dŵr ac yn hydoddi'n wael mewn toddyddion organig. Mae gwerth positif yn dynodi'r broses gyferbyniol.
Yn seiliedig ar y canlyniadau a gafwyd, gellir dod i'r casgliad bod yr holl strwythurau'n hydroffilig, gan fod eu gwerthoedd Log P (3PVA-(C10)2Na Alg − 1Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 2Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 3Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 4Gly a 3PVA-(C10)2Na Alg − 5Gly) yn -3.537, -5.261, -6.342, -7.423 ac -8.504, yn y drefn honno, tra mai dim ond -1.081 yw gwerth Log P glyserol a dim ond -3.100 yw 3PVA-(C10)2Na Alg. Mae hyn yn golygu y bydd priodweddau'r strwythur sy'n cael ei astudio yn newid wrth i foleciwlau dŵr gael eu hymgorffori yn ei strwythur.
Yn olaf, cyfrifir polaradwyedd pob strwythur hefyd ar lefel PM6 gan ddefnyddio dull lled-empirig. Nodwyd yn flaenorol fod polaradwyedd y rhan fwyaf o ddeunyddiau yn dibynnu ar amrywiol ffactorau. Y ffactor pwysicaf yw cyfaint y strwythur sy'n cael ei astudio. Ar gyfer pob strwythur sy'n cynnwys y math cyntaf o ryngweithio rhwng 3PVA a 2NaAlg (mae'r rhyngweithio'n digwydd trwy atom carbon rhif 10), mae'r polaradwyedd yn cael ei wella trwy ychwanegu glyserol. Mae'r polaradwyedd yn cynyddu o 29.690 Å i 35.076, 40.665, 45.177, 50.239 a 54.638 Å oherwydd rhyngweithiadau ag 1, 2, 3, 4 a 5 uned glyserol. Felly, canfuwyd mai'r moleciwl model gyda'r polareiddiadwyedd uchaf yw 3PVA-(C10)2NaAlg−5Gly, tra bod y moleciwl model gyda'r polareiddiadwyedd isaf yn 3PVA-(C10)2NaAlg, sef 29.690 Å.
Datgelodd gwerthusiad o ddisgrifwyr QSAR mai'r strwythur sy'n cynrychioli 3PVA-(C10)2NaAlg − 5Gly yw'r mwyaf adweithiol ar gyfer y rhyngweithio cyntaf a gynigiwyd.
Ar gyfer yr ail ddull rhyngweithio rhwng y trimer PVA a'r dimer NaAlg, mae'r canlyniadau'n dangos bod eu gwefrau'n debyg i'r rhai a gynigiwyd yn yr adran flaenorol ar gyfer y rhyngweithio cyntaf. Nid oes gan bob strwythur wefr electronig o gwbl, sy'n golygu eu bod i gyd yn y cyflwr sylfaenol.
Fel y dangosir yn Nhabl 4, cynyddodd gwerthoedd TDM (wedi'u cyfrifo ar lefel PM6) o Term 1 Na Alg − 3PVA-Mid 1 Na Alg o 11.581 Debye i 15.756, 19.720, 21.756, 22.732, 15.507, a 15.756 pan adweithiodd Term 1 Na Alg − 3PVA-Mid 1 Na Alg ag 1, 2, 3, 4, 5, a 6 uned o glyserol. Fodd bynnag, mae cyfanswm yr egni yn lleihau gyda chynnydd nifer yr unedau glyserol, a phan fydd Term 1 Na Alg − 3PVA- Mid 1 Na Alg yn rhyngweithio â nifer penodol o unedau glyserol (1 i 6), cyfanswm yr egni yw − 996.985, − 1129.013, − 1267.211, − 1321.775, − 1418.964, a − 1637.432 eV, yn y drefn honno.
Ar gyfer yr ail debygolrwydd rhyngweithio, cyfrifir IP, Log P a pholaradwyedd hefyd ar lefel PM6 y ddamcaniaeth. Felly, ystyriasant y tri disgrifiwr mwyaf pwerus o adweithedd moleciwlaidd. Ar gyfer y strwythurau sy'n cynrychioli End 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg yn rhyngweithio ag 1, 2, 3, 4, 5 a 6 uned glyserol, mae IP yn cynyddu o −9.385 eV i −8.946, −8.848, −8.430, −9.537, −7.997 ac −8.900 eV. Fodd bynnag, roedd y gwerth Log P a gyfrifwyd yn is oherwydd plastigoli End 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg gyda glyserol. Wrth i'r cynnwys glyserol gynyddu o 1 i 6, mae ei werthoedd yn dod yn -5.334, -6.415, -7.496, -9.096, -9.861 a -10.53 yn lle -3.643. Yn olaf, dangosodd y data polareiddiadwyedd fod cynyddu'r cynnwys glyserol wedi arwain at gynnydd ym mholareiddiadwyedd Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg. Cynyddodd polareiddiadwyedd y moleciwl model Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg o 31.703 Å i 63.198 Å ar ôl rhyngweithio â 6 uned glyserol. Mae'n bwysig nodi bod cynyddu nifer yr unedau glyserol yn yr ail debygolrwydd rhyngweithio yn cael ei gynnal i gadarnhau, er gwaethaf y nifer fawr o atomau a'r strwythur cymhleth, bod y perfformiad yn dal i wella gyda chynnydd cynnwys glyserol. Felly, gellir dweud y gall y model PVA/Na Alg/glyserin sydd ar gael ddisodli batris lithiwm-ion yn rhannol, ond mae angen mwy o ymchwil a datblygu.
Mae nodweddu gallu rhwymo arwyneb i amsugnwr a gwerthuso'r rhyngweithiadau unigryw rhwng y systemau yn gofyn am wybodaeth am y math o fond sy'n bodoli rhwng unrhyw ddau atom, cymhlethdod rhyngweithiadau rhyngfoleciwlaidd ac intrafoleciwlaidd, a dosbarthiad dwysedd electronau'r arwyneb a'r amsugnwr. Mae'r dwysedd electronau wrth y pwynt critigol bond (BCP) rhwng yr atomau sy'n rhyngweithio yn hanfodol ar gyfer asesu cryfder y bond mewn dadansoddiad QTAIM. Po uchaf yw dwysedd gwefr yr electronau, y mwyaf sefydlog yw'r rhyngweithiad cofalent ac, yn gyffredinol, yr uchaf yw dwysedd yr electronau yn y pwyntiau critigol hyn. Ar ben hynny, os yw cyfanswm dwysedd ynni'r electronau (H(r)) a dwysedd gwefr Laplace (∇2ρ(r)) yn llai na 0, mae hyn yn dynodi presenoldeb rhyngweithiadau cofalent (cyffredinol). Ar y llaw arall, pan fydd ∇2ρ(r) a H(r) yn fwy na 0.54, mae'n dynodi presenoldeb rhyngweithiadau anghofalent (plisgyn caeedig) megis bondiau hydrogen gwan, grymoedd van der Waals a rhyngweithiadau electrostatig. Datgelodd dadansoddiad QTAIM natur rhyngweithiadau anghofalent yn y strwythurau a astudiwyd fel y dangosir yn Ffigurau 7 ac 8. Yn seiliedig ar y dadansoddiad, dangosodd y moleciwlau model sy'n cynrychioli 3PVA − 2Na Alg a Term 1 Na Alg − 3PVA –Mid 1 Na Alg sefydlogrwydd uwch na'r moleciwlau sy'n rhyngweithio ag unedau glysin gwahanol. Mae hyn oherwydd bod nifer o ryngweithiadau anghofalent sy'n fwy cyffredin yn strwythur alginad megis rhyngweithiadau electrostatig a bondiau hydrogen yn galluogi alginad i sefydlogi'r cyfansoddion. Ar ben hynny, mae ein canlyniadau'n dangos pwysigrwydd rhyngweithiadau anghofalent rhwng y moleciwlau model 3PVA − 2Na Alg a Term 1 Na Alg − 3PVA –Mid 1 Na Alg a glysin, sy'n dangos bod glysin yn chwarae rhan bwysig wrth addasu amgylchedd electronig cyffredinol y cyfansoddion.
Dadansoddiad QTAIM o'r moleciwl model 3PVA − 2NaAlg yn rhyngweithio â (a) 0 Gly, (b) 1 Gly, (c) 2 Gly, (d) 3 Gly, (e) 4 Gly, ac (f) 5Gly.